金光義彦 化学研究所教授、廣理英基 同准教授、中川耕太郎 理学研究科博士後期課程学生、猿山雅亮 同特定准教授、寺西利治 同教授、佐藤駿丞 筑波大学助教らの研究グループは、赤外のレーザーパルスを半導体ナノ粒子に照射して生じる高次高調波強度のサイズ依存性を精密に測定することにより、固体における高次高調波の発生機構を明らかにしました。近年、原子や分子ガスに赤外線レーザーパルスを照射すると、その整数倍の振動数をもつ高次高調波が発生し、X線に至る高い振動数の光やアト秒(10-18秒)パルス光を作り出すことができるようになり、新たなフォトニクス技術が生まれようとしています。最近では、ガスから固体材料へと高次高調波発生の研究が発展し、ガスに比べて高い原子密度を有する固体を利用した高効率な高調波光源の開発が可能となり、また発生過程を利用した固体材料自身の新たな分析方法としての応用が期待されています。しかしこれまで、固体からの高次高調波の研究は、そのほとんどがバルク結晶を対象とし、その発生機構の理解は十分ではありませんでした。
本研究では、化学的な手法により精密にサイズ制御された半导体ナノ粒子(颁诲厂别、颁诲厂)からの高次高调波を测定し、直径が约2苍尘より大きくなるにつれて高调波强度が100倍程度増大することを発见しました。これは、レーザー照射中に生じるバンド间の多光子吸収过程と生成された电子のレーザー电场による加速运动が同时に起こることによって生じることがわかりました。本研究でレーザーの光电场の周期という极めて短い时间内で固体中の电子运动を操作できることがわかり、高次高调波光の特性を制御する技术としてだけでなく、高精度なレーザー加工、レーザーの光电场で电流を制御する强电场フォトニクス开発にもつながる重要な知见を与えるものです。
本研究成果は、2022年6月23日に、国際学術誌「Nature Physics」にオンライン掲載されました。

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Kotaro Nakagawa, Hideki Hirori, Shunsuke A. Sato, Hirokazu Tahara, Fumiya Sekiguchi, Go Yumoto, Masaki Saruyama, Ryota Sato, Toshiharu Teranishi, Yoshihiko Kanemitsu (2022). Size-controlled quantum dots reveal the impact of intraband transitions on high-order harmonic generation in solids. Nature Physics, 18(8), 874–878.